近日，中國科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所溫曉東團(tuán)隊(duì)聯(lián)合北京大學(xué)駱明川團(tuán)隊(duì)，在理論-實(shí)驗(yàn)-數(shù)據(jù)一體化研究思路指導(dǎo)下，針對(duì)金屬間電子化合物（IE）催化CO2甲烷化的研究取得進(jìn)展。

　　利用可再生電力驅(qū)動(dòng)的CO2電還原轉(zhuǎn)化為甲烷是可持續(xù)的減少對(duì)天然氣依賴的方法。目前，這一過程受限于效率和耐久性不足等問題，這主要源于現(xiàn)有催化劑上水解離和質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移之間的動(dòng)力學(xué)差異。為提高CO2電還原為甲烷的效率，研究人員致力于設(shè)計(jì)更高效的催化劑特別是銅（Cu）基催化劑。但是，如何通過催化劑設(shè)計(jì)來同步實(shí)現(xiàn)高效的水解離和CO2活化仍是挑戰(zhàn)。

　　該團(tuán)隊(duì)基于自研的機(jī)器學(xué)習(xí)加速結(jié)構(gòu)預(yù)測(cè)方法，結(jié)合基于密度泛函理論的高通量計(jì)算，揭示了金屬間電子化合物材料關(guān)鍵活性位的富電子結(jié)構(gòu)，并預(yù)測(cè)其具有優(yōu)異的自發(fā)水解離能力。團(tuán)隊(duì)結(jié)合LaCu0.67Si1.33材料制備，設(shè)計(jì)表征實(shí)驗(yàn)，利用H2O-程序升溫表面反應(yīng)，證實(shí)該金屬間電子化合物表面發(fā)生顯著的自發(fā)水解離現(xiàn)象。在堿性流通池中，IE LaCu0.67Si1.33催化劑在相對(duì)于可逆氫電極（vs. RHE）−1.21 V的還原電位下表現(xiàn)出72%的甲烷法拉第效率，并在−1.52 V vs. RHE下達(dá)到476.7 mA cm?2的甲烷偏電流密度。進(jìn)一步，密度泛函理論計(jì)算表明，在IE LaCu0.67Si1.33催化劑上，甲烷化反應(yīng)路徑在熱力學(xué)/動(dòng)力學(xué)上更為有利。

　　進(jìn)一步，該團(tuán)隊(duì)通過數(shù)據(jù)挖掘、結(jié)構(gòu)表征和理論預(yù)測(cè)，揭示了IE LaCu0.67Si1.33催化劑獨(dú)特的活性位富電子結(jié)構(gòu)和自發(fā)水解離能力，為CO2電化學(xué)甲烷化以及其他可能涉及水解離過程的可再生能源轉(zhuǎn)化，提供了有前景的催化劑體系。

　　相關(guān)研究成果發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。研究工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院前沿科學(xué)重點(diǎn)研究項(xiàng)目等的支持。

DFT計(jì)算（a）*CO反應(yīng)系列中間物種在IE LaCu0.67Si1.33和Cu表面加氫和碳碳耦合反應(yīng)的吉布斯自由能；（b）*CHO反應(yīng)中間物種在IE LaCu0.67Si1.33和Cu表面的電荷密度差圖；（c）CO2-CH4轉(zhuǎn)變不同反應(yīng)路徑中間過程的吉布斯自由能。